Дефекты в пористых материалах помогли создать эффективные гомогенные катализаторы

Москва, 14:10, 06 Май 2019, редакция FTimes.ru, автор Евгения Ковалева.

Исследователи предложили альтернативный способ получения 1-бутена путем димеризации этилена. В качестве катализатора ученые использовали металлорганический каркас с намеренно созданными дефектами.

В проекте участвовали специалисты из Университета страны Басков (УСБ), Института химических исследований Каталонии (ИХИК) и RTI International, сообщает phys.org. Выводы исследования опубликованы в Nature Communications.

Производство 1-бутена путем димеризации этилена – один из немногих промышленных процессов, использующих гомогенные катализаторы. К ним прибегают из-за высокой селективности, несмотря на потребность в большом количестве активаторов и растворителей. Исследователи предложили альтернативный подход на основе МОК. Команда показала, что материал в конденсационных режимах избирательно и стабильно запускает синтез 1-бутена. МОК для этого не требуются растворители или активаторы.

Исследование открывает новые возможности для создания активных гетерогенных катализаторов для широкого ассортимента газофазных реакций.

Специалисты создали дефекты в МОК (Ru)HKUST-1, не нарушая структуры каркаса, с помощью 2 стратегий: стандартный лигандный обмен при производстве материала и инновационный термический подход после его синтеза. Затем исследователи охарактеризовали несовершенства, оказавшиеся каталитически активными для димеризации этилена.

Благодаря вычислительным ресурсам Центра суперкомпьютеров Барселоны, ученые смогли симулировать реалистичные системы и проанализировать реакционные механизмы. Выяснилось, что ненасыщенные металлические центы, появившиеся из-за дефектов, обеспечивают активность, а биметаллическая природа узлов управляет избирательностью. После тестов каталитических свойств системы, исследователи улучши ее прочность и пригодность к вторичной переработке, использовал внутрипоровую конденсацию.

1-бутен появляется в газовой фазе. При низком реакционном давлении некоторые участки катализаторов деактивируются из-за положения олигомеров. С повышением давления активные молекулы могут конденсироваться в порах. Эффект предотвращает деактивацию, повышая стабильность.

На следующих этапах ученые планируют использовать катализаторы МОК на основе металлов первого переходного ряда и новую конденсационную стратегию для других газофазных реакций.